利用光致发光光谱法解锁隐藏的磁态

图1：3升CrSBr器件的磁性-PL测量。A)3升CrSBr器件的示意图。单层石墨烯(1升Gr)通过两个金电极接触以监测其电荷中性点。反栅电压(Vg)施加在硅基板上。温度相关的PL强度在200 K到7 K之间循环，磁场沿易轴向前(B)和向后(C)扫动。PL滞后环在75K(D)和7K(E)处。图表取自Hong等人。2025.

背景

二维范德华磁体已成为凝聚态物理领域最令人兴奋的前沿之一，为下一代自旋电子和磁电器件提供了原子级薄的平台。在这些材料中，溴化铬硫化物(CrSBr)作为半导体反铁磁体特别受到关注，其磁性与激子光学特性密切相关，这意味着其磁态原则上可以通过光致发光(PL)光学读取。自旋阶与光发射的耦合使CrSBr成为电气可调、光学寻址自旋电子应用的有力候选。

复旦大学的研究人员(与上海工业大学和东南大学合作)着手探索通过三层铬SBr与单层石墨烯在异质结构器件中结合引入的界面电荷转移，是否能够操控和揭示原本隐藏的磁态。

团队成员来自量子计算、表面物理和纳米结构团队，采用磁光致发光(magneto-PL)测量作为磁跃迁的主要探针，辅以光学二次谐波产生(SHG)，以表征磁序在宽广温度和磁场范围内的演化。PL光谱学对于区分不同磁结构具有其特征性的激子发射能量和强度至关重要。

挑战

本研究的核心光谱挑战是解析原子极薄材料中紧密间距磁态之间激子PL发射的极其微妙差异。三层铬SBr中铁磁性(FM)、反铁磁性(AFM)和新发现的“混合”磁态各自产生不同的光谱特征，但它们之间仅相隔数十 meV。例如，1.328 eV、1.338 eV和1.363 eV的激子峰必须清晰分辨并可靠区分，才能确定磁性构型。光谱分辨率或探测器灵敏度的任何不足都会使这些状态看起来无法区分。

更复杂的是，CrSBr片体积极小，所有测量均在磁光低温恒温器中最低约7 K的低温条件下进行。来自这种原子极薄片的PL信号本身较弱，对探测器效率和信噪比性能提出了严格要求。此外，实验需要在磁场值、温度和栅极电压矩阵中获取完整的PL光谱(而不仅仅是强度)，要求在长时间的测量过程中实现高通量和可复现的光谱保真度。

我们的发现深化了对光自旋电子相互作用和磁电操控在vdW磁体中的理解，为电可调的二维自旋电子器件铺平了道路。——洪嘉玉博士

解决方案

Teledyne普林斯顿仪器为具有挑战性的光谱应用，尤其是新材料上的PL应用，提供了多种理想的解决方案。本研究使用配备150 g/mm光栅和PyLoN 100 CCD探测器的SpectraPro HRS-500光谱仪采集PL光谱。这一经过验证的组合提供了必要的光谱分辨率，使得能够清晰区分作为每个磁态指纹的紧密间隔激子峰。能够可靠地区分对应于FM、AFM和混合配置的峰值，是本研究的核心发现的关键：即识别出由界面电荷转移产生的此前未被观察到的中间“混合”磁态。

PyLoN CCD的灵敏度使得从密利凯尔文的原子薄片到信号水平最具挑战性的液氦温度的PL发射成为可能。这使得团队能够在各种实验条件下建立全面的温度依赖和门极电压依赖数据集。通过该系统收集的高质量光谱数据提供了区分三种磁态所需的决定性证据，而仅靠积分强度(用用于测绘的雪崩光电二极管捕获)无法完全提供这些证据。

SpectraPro HRS-500光谱仪和PyLoN CCD共同实现了光谱精度和检测灵敏度，这支撑了研究最重要的结论之一：石墨烯的电荷转移从根本上改变了CrSBr在单个原子层面的磁性地貌。

审核编辑 黄宇