Nat. Mater.:室温下PdSe₂诱导的石墨烯平面内各向异性自旋动力学

本文研究了二维材料PdSe₂与石墨烯组成的范德华异质结构中的自旋动力学。PdSe₂因其独特的五边形晶格结构，能够诱导石墨烯中各向异性的自旋轨道耦合（SOC），从而在室温下实现自旋寿命的十倍调制。研究发现，自旋寿命在平面内表现出显著的各向异性，并且这种各向异性与PdSe₂的晶体轴不一致，表明其来源于界面效应而非自旋吸收。这一发现为设计具有强自旋轨道耦合的石墨烯基拓扑相提供了新的思路。

背景

自旋轨道耦合（SOC）在现代凝聚态物理学中具有重要意义，它能够实现独特的拓扑相、电荷与自旋的相互转换、自旋轨道扭矩以及自旋量子比特操控等。在范德华异质结构中，通过材料间的近邻效应可以实现SOC的设计和调控。例如，六方过渡金属二硫化物（TMDCs）能够通过近邻效应在石墨烯中诱导出谷Zeeman自旋轨道耦合，导致自旋寿命在平面内和垂直于平面方向上出现各向异性。然而，由于这些异质结构的三重对称性，平面内的自旋寿命仍然是各向同性的。因此，探索具有更低对称性的材料以实现平面内自旋寿命的各向异性是一个重要的研究方向。

主要内容

本文研究了PdSe₂与石墨烯组成的范德华异质结构中的自旋动力学。PdSe₂是一种具有独特五边形晶格的半导体材料，其单元格为正交晶系，由沿a轴排列的不规则五边形单层组成。研究团队通过非局域自旋器件设计，沿着三个正交方向（x、y、z）测量了单层石墨烯-PdSe₂中的自旋寿命。实验结果表明，PdSe₂诱导的自旋轨道耦合在石墨烯中产生了显著的平面内自旋寿命各向异性，这种各向异性在室温下仍然存在，并且可以通过背栅电压进行调控。

实验中，研究团队首先通过化学气相输运法合成了PdSe₂单晶，并将其转移到石墨烯上，形成异质结构。通过拉曼光谱确定了PdSe₂的晶体轴方向，并利用非局域自旋器件测量了自旋寿命。实验结果显示，石墨烯-PdSe₂异质结构中的自旋寿命在平面内表现出显著的各向异性，其中沿x′方向的自旋寿命最长（约260皮秒），沿y′方向的自旋寿命最短（约21皮秒），而垂直于平面的自旋寿命约为18.5皮秒。此外，自旋寿命的各向异性比（ζₓᵧ = τₓ′/τᵧ′）在不同背栅电压下表现出显著变化，从-30 V时的12.5降低到25 V时的2.5。

实验细节

实验中，PdSe₂单晶通过自熔剂法生长，形成层状晶体。石墨烯通过机械剥离法从高定向热解石墨上剥离到p型掺杂的Si/SiO₂基底上。通过光学对比度和拉曼光谱校准，识别出单层石墨烯通道。使用粘弹性印章将PdSe₂薄片转移到石墨烯上，并在高真空下进行退火处理。通过电子束光刻技术定义了接触电极，包括自旋注入电极（TiOₓ-Co）和自旋检测电极（Ti-Pd）。实验中，通过改变外部磁场的方向和大小，研究了自旋在不同方向上的动力学行为。通过布洛赫扩散方程的解来拟合实验数据，从而提取出自旋寿命和自旋纹理的方向。

创新点

1、首次在室温下实现了石墨烯中平面内自旋寿命的各向异性调控，通过PdSe₂诱导的自旋轨道耦合实现了自旋寿命的十倍调制。

2、发现了PdSe₂与石墨烯界面处的自旋轨道耦合具有显著的方向依赖性，这种各向异性与PdSe₂的晶体轴不一致，表明其来源于界面效应而非自旋吸收。

3、通过实验验证了自旋寿命的各向异性在不同背栅电压下的可调性，为自旋器件的设计提供了新的调控手段。

相关指标

1、自旋寿命各向异性：在石墨烯-PdSe₂异质结构中，沿x′方向的自旋寿命最长（τₓ′ = 260 ps），沿y′方向的自旋寿命最短（τᵧ′ = 21 ps），垂直于平面的自旋寿命为τₓ′ = 18.5 ps。

2、自旋寿命调制：通过背栅电压调控，自旋寿命的各向异性比（ζₓᵧ = τₓ′/τᵧ′）从-30 V时的12.5降低到25 V时的2.5。

3、自旋动力学方向依赖性：自旋寿命在不同方向上的变化表明，自旋动力学受到PdSe₂诱导的自旋轨道耦合的显著影响。

4、界面效应验证：实验结果表明，自旋寿命的各向异性与PdSe₂的晶体轴不一致，表明其来源于界面效应而非自旋吸收。

5、低温验证：在77 K下进行的实验进一步验证了自旋寿命的各向异性，且与室温下的结果一致。

结论

本文通过实验验证了PdSe₂与石墨烯组成的范德华异质结构中自旋动力学的各向异性。这种各向异性来源于PdSe₂诱导的自旋轨道耦合，而非自旋吸收。研究结果不仅为理解范德华异质结构中的自旋物理提供了新的视角，还为设计具有强自旋轨道耦合的石墨烯基拓扑相提供了新的思路。此外，自旋寿命的各向异性在不同背栅电压下的可调性为自旋器件的设计和应用提供了新的可能性。

图文内容

图1 | 器件结构与单层石墨烯-PdSe2表征a，单层PdSe2的五边形晶格的俯视图和侧视图；蓝色和黄色球体分别代表Pd和Se原子。矩形表示具有晶格常数a和b的晶胞。侧视图显示了沿a轴的褶皱结构。b，器件示意图：单层石墨烯自旋通道沿ŷ方向有四个铁磁接触（F1–F4，深橙色）和两个正常金属接触（灰色）。由F1和F2定义的非局域器件探测PdSe2对石墨烯产生的邻近效应。通过F1的电流I（黑色箭头）将自旋平行于F1的磁化方向注入石墨烯。自旋在外加磁场下进动并扩散到检测器F2。两个参考器件（F1–F3和F2–F4）用于表征原始石墨烯。蓝色箭头指示PdSe2的晶轴a和b；红色箭头分别表示具有最长和最短自旋寿命的面内自旋方向x′̂和y′̂。角度θ表征x′̂和a之间的旋转。c，石墨烯-PdSe2器件（器件1）和两个参考石墨烯器件的光学图像。单层石墨烯薄片用虚线标出。比例尺，5微米。d，器件1中PdSe2薄片的代表性偏振拉曼光谱，显示了已识别的Ag和B1g模式。极化角度是从x̂轴测量的。为了清晰起见，光谱在垂直方向上进行了位移。e，d中A2g峰强度的角度依赖性，用于确定PdSe2的晶轴；误差条表示平均值的标准偏差。

图2 | 单层石墨烯-PdSe2中的自旋弛豫各向异性。非局域自旋电阻Rnl（≡ Vnl/I）随沿x̂、ŷ和ẑ方向的磁场B的变化。a–c中的测量是针对图1c中由F1和F3定义的参考器件进行的，而d–f中的测量是针对石墨烯-PdSe2（器件1）进行的。空心圆圈代表实验数据，线条是布洛赫扩散方程的解。彩色箭头描绘了铁磁体的磁化配置。a,d，对于平行（蓝色）和反平行（红色）铁磁配置，随Bz变化的自旋进动测量。如图g所示，自旋在石墨烯的x–y平面内进动。在PdSe2位置处的自旋方向受Bz调制，导致Rnl不对称（d），由此可以确定τsx'、τsy'和θ。在各向同性的石墨烯中不存在这种不对称性（a）。b,e，随By变化的Rnl。如图h所示，最初平行于ŷ和B的注入自旋在PdSe2下方扩散时有效地向x′̂方向旋转。当它们与B不对准时，它们会进行面外进动，使得Rnl依赖于磁场，并对τsx'、τsy'和τsz敏感（e）。在各向同性的石墨烯中，Rnl与磁场无关（b）。c,f，对于平行（蓝色）和反平行（红色）铁磁配置，随Bx变化的Rnl。在低Bx下，注入的自旋垂直于衬底进动。如图i所示，随着Bx的增加，铁磁体的磁化M旋转，并在Bx > Bsatx时与x̂对齐。在石墨烯-PdSe2中（f），这导致关于Bx = 0的Rnl不对称，类似于d，并且在Bx > Bsatx时，Rnl随磁场变化而减小，类似于e。d–f中的布洛赫方程解假设τsx' = 260 ps，τsy' = 21 ps，τsz' = 18.5 ps和θ = 71°。在f中，虚线代表M与x̂对齐的解，这在Bx > Bsatx时有效；实线使用Stoner–Wohlfarth近似，其中Bsatx = 0.18 T。

图3 | 斜向自旋进动与自旋寿命各向异性比ζxya，选定β值下，以F1为自旋注入器、F2为检测器的面外自旋进动。插图显示，磁场B位于包含铁磁体易轴(ŷ)的、与衬底垂直的平面内，其方向由角度β表征。b，选定β值下，以F2为自旋注入器、F1为检测器的面外自旋进动。a和b中的测量是在室温下对器件1进行的，栅极电压Vg = –30 V。对于β值为3°、20°、29°、41°、51°和90°（从上到下）的情况，实线是根据布洛赫方程得到的解，其中τsx' = 260 ps，τsy' = 21 ps，τsz' = 18.5 ps，θ = 71°。c，τsx'、τsy'、τsz和ζxy（≡ τsx'/τsy'）随Vg的变化。τsy'和τsz在很大程度上与Vg无关，约为20 ps，而τsx'从Vg = –30 V时的260 ps减小到Vg = 25 V时的52 ps，导致ζxy从12.5减小到2.5。顶部坐标轴表示栅极控制的载流子密度n，其中n = 0对应于原始石墨烯的电荷中性点位置（补充图1）。线条仅为视觉引导。

图4 | 单层石墨烯-PdSe2在低温下的转移特性和自旋弛豫各向异性。a，对于石墨烯-PdSe2中不同的栅极电压(Vg)值，漏极电流(Ids)随漏极电压(Vds)的转移特性。仅在Vds > 0.2 V时观察到Ids。对于Vg ≤ 0，在测量的Vds范围内Ids = 0。插图显示了一个石墨烯-PdSe2器件（器件2）和两个参考石墨烯器件的光学图像。单层石墨烯薄片用虚线标出。比例尺，5微米。b，拉曼A2g模式强度随角度的依赖性，用于确定PdSe2薄片的晶轴；误差条表示平均值的标准偏差。c–e，非局域自旋电阻(Rnl)作为沿ẑ(c)、ŷ(d)和x̂(e)方向的磁场B的函数。f，β = 0°、10°、20°、30°、45°和70°（实心圆点，从上到下）以及β = 90°（空心圆点）时的斜向自旋进动。a和c–f中的测量在77 K下进行。对于c–f，Vg = 50 V。在c、d和f中，测量使用了F1–F4，而在e中使用了F1和F2。已减去与自旋无关的背景。实线为布洛赫扩散方程的解，其中τsx' = 160 ps，τsy' = 20 ps，τsz = 5 ps，θ = 18°以及相应的β值。

文献：

https://doi.org/10.1038/s41563-024-02109-2