钙钛矿量子点一维拓扑绿色激光器

据麦姆斯咨询报道，近日，由浙江大学、中国科学技术大学、新加坡南洋理工大学的研究人员组成的团队在Nature Communications期刊上发表了题为“Perovskite quantum dot one-dimensional topological laser”的论文，提出了一种基于两个具有不同Zak相的一维光子晶体之间的界面态的拓扑腔设计。利用一些单分子层的溶液法制备的全无机铯铅卤化物钙钛矿量子点作为超薄增益介质，研究团队演示了一种无需光刻、垂直发射、低阈值和单模的绿色激光器，为在整个可见光谱中工作的高效拓扑激光器的开发奠定了基础。

拓扑光子学的概念以光学色散带中光子波函数的全局拓扑不变量为特征，近年来，研究人员利用这一概念设计了一些对制造缺陷具有鲁棒性的光学腔，并开发出在红外波段工作的拓扑微/纳米激光器。

这些激光器的腔体设计依赖于不同拓扑相位的光子结构界面处的边界态（例如，边缘或角态）的激发。界面两侧的拓扑不变量的差异定义了边界态，而所谓的体边对应关系提供了它们的拓扑保护。

典型的基于半导体谐振器的一维或二维阵列的边/角发射拓扑激光器方向性较差，难以外耦合，并且由于其设计的复杂性只能在红外波段工作。最近，基于拓扑体带隙和拓扑垂直腔激光器阵列的拓扑激光器解决了方向性和外耦合问题，但在设计复杂性和短发射波长的获取方面尚未得到改善。

基于此，该论文提出了一种基于两个具有不同Zak相的一维光子晶体之间的界面态的拓扑腔设计。利用一些单分子层的溶液法制备的全无机铯铅卤化物钙钛矿量子点作为超薄增益介质，研究团队演示了一种无需光刻、垂直发射、低阈值和单模的绿色激光器。得益于提出的拓扑腔设计，具有超薄增益介质（<50 nm）的微型激光器产生了低激光阈值（6.8 µJ/cm²）的单模发射，并且对多层结构的局部扰动具有鲁棒性。通过改变增益介质的厚度，激光发射可以在增益谱范围内（从λ = 532至519  nm）被连续调谐。这特别适用于量子点激光器的开发，因为它能够克服厚量子点薄膜中存在的均匀性差、聚集和发光猝灭等问题。此外，这种微型激光器设计也可能有助于电泵浦VCSEL的实现，其厚增益介质的电导率通常受到载流子扩散长度的限制。

图1a所示的平面拓扑腔由两个沿z方向具有反转对称性的半无限一维二元光子晶体（PC1和PC2）之间的界面构成。PC由交替的低折射率（LI，厚度为d₁）和高折射率（HI，厚度为d₂）层构成，中间分别是PC1和PC2的反转中心。

为了使腔体厚度最小化，拓扑腔被设计为在TiO₂/SiO₂多层的第一光学带隙内工作，其nHI = 2.3，nLI = 1.5，d₁ = 62  nm，d₂ = 70  nm。虽然PC1和PC2具有相同的体光带隙，但由于LI和HI在其反转中心的位置不同，它们在最低带隙携带不同的Zak相位（图1b）。

一维拓扑腔由两个包含10个晶胞的半腔构成，预计将在515 nm附近、第一光学带隙的中心显示出高质量的界面态（Q > 5000），如图1c所示的计算的透射光谱所预测的那样。电场被限制在两个PC的界面处，在PC1的第一HI层内部具有一个不对称的分布峰值（图1d）。

图1 一维拓扑微腔的设计原理

根据计算得到的透射光谱，当界面附近的HI层厚度在−10 nm≤ δ ≤10 nm变化时，平凡态和拓扑态都会出现光谱偏移 （图2a，b）。然而，1D平凡腔中的场分布发生了显著变化，而拓扑状态仍然被限制在第一晶格内（图2c，d）。此外，与拓扑态相比，平凡Tamm态的总体场强会有较大变化和降低。

图2 一维拓扑微腔的鲁棒性

在实验中，研究人员首先通过测量由TiO₂（n~2.3）和SiO₂（n~1.5）交替层制成的微腔的透射率验证了拓扑界面态的存在，如图3a所示。测量的透射光谱（图3b）与计算的透射光谱很好地吻合，在λ= 507.3 nm处的光学带隙内出现了一个高质量因子（Q~2000）的界面态 。

图3 拓扑微腔与增益介质

在λ = 400 nm倍频fs激光泵浦下，其中脉冲持续时间为100 fs，重复频率为1 kHz，脉冲能量在~30 ~ 300 pJ范围内，研究人员对完整激光结构的性能进行了表征，结果如图4所示。

图4 一维拓扑微型激光器在室温下的性能

当把计算出的拓扑腔的透射光谱作为第一HI层厚度d的函数时（图5a），研究人员发现界面态存在于光带隙内，并阻止波长偏移。利用场约束对局部扰动的高抗干扰性，通过选择增益介质厚度连续变化的样品的不同区域，研究人员实现了稳定的激光波长调谐。如图5b所示，实验结果证实了拓扑激光器在微型激光器的不同区域被激发时保持单模工作（从λ=532到519 nm），对应于增益介质厚度的7 nm变化。

图5 可调谐拓扑界面态微腔激光器

综上所述，利用具有优异的光学性能（较大的光学吸收截面和激子结合能、较高的光致发光量子产率、极低的ASE阈值）和化学通用性（简便的溶液处理、可控的薄膜厚度和形态、波长可调谐到蓝色光谱区域）的CsPbBr₃钙钛矿量子点，本文演示了一种无需光刻、单模输出绿光的拓扑激光器。由于其简单且低成本的架构、显著降低的增益介质厚度以及胶体钙钛矿量子点的通用性，这项研究工作为在整个可见光谱中工作的高效拓扑激光器的开发奠定了基础。

审核编辑：刘清