具有密集交联结构的明胶基水凝胶电解质（ODGelMA）

论文简介

目前，开发一种能够成功实现兼具机械强度、离子电导率和界面适应性的综合水凝胶电解质基质仍然具有挑战性。 本论文提出了一种基于明胶/氧化葡聚糖/甲基丙烯酸酐的新型多网络结构水凝胶电解质（ODGelMA），该水凝胶电解质具有高缠结效应，能够显著提升锌金属电池的机械强度、离子导电性和界面适应性。 通过Schiff碱网络的形成，氧化的右旋糖酐与明胶链结合，形成了密集的亲水构象群。

此外，通过接枝过程引入的甲酸酐，水凝胶展现出了卓越的机械特性（6.8 MPa的抗拉强度）和高离子导电性（20℃时为3.68 mS cm−1）。ODGelMA电解质不仅能够调节锌电极，避免枝晶生长，还能提供一个适应性框架储层，加速锌表面Zn2+的脱溶剂化过程。

得益于缠结效应，锌阳极在500个循环内实现了99.8%的卓越平均库仑效率（CE），并在5 mA cm−2和2.5 mAh cm−2的条件下展示了900小时的循环稳定性。此外，Zn||I2全电池在5 C的电流下展示了10000个循环的超长循环稳定性，容量保持率为92.4%。一个60 mAh的单层软包电池保持了350个循环的稳定工作。

图文导读



图1：ODGelMA水凝胶电解质的合成示意图。



图2：混合水凝胶电解质的物理强度和机械耐受性测试。



图3：ODGelMA的物理化学特性。



图4：使用高缠结水凝胶电解质改善阳极性能



图5：电解质对Zn电极表面沉积行为的影响



图6：不同电解质中Zn电极循环100次后的共焦光学形态和结构表征。



图7：Zn||I2全电池的电化学性能。

总结与展望

本文通过独特的设计策略，成功合成了具有密集交联结构的明胶基水凝胶电解质（ODGelMA），该水凝胶电解质不仅展现了出色的机械特性和高离子导电性，而且通过其自形成的化学沉积厚层，有效调节了锌阳极的界面，抑制了枝晶的生长和副反应的发生。ODGelMA电解质显著提升了锌阳极的稳定性和可逆性，实现了平均CE高达99.8%，并在5 mA cm−2的高电流密度下达到了900小时的循环稳定性。

此外，Zn||ODGelMA||I2全电池展示了在5 C电流下10000个循环后92.4%的高容量保持率，而大型软包电池也展示了出色的循环稳定性。这项工作为开发新型水凝胶电解质提供了一种结合天然聚合物的策略，为锌离子储能系统的改进性能提供了良好的环境适应性。

文献信息

标题：Entanglement Added to Cross-linked Chains Enables Tough Gelatin-based Hydrogel for Zn Metal Batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202403214

审核编辑：刘清