双钙钛矿材料稳定性的快速计算预测

DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半导体缺陷和杂质性质的第一性原理计算模拟软件包，该软件包能针对输入的半导体晶体结构，基于材料基因组数据库和第一性原理软件包，自动计算并输出半导体的热力学稳定性，缺陷和杂质形成能及离化能级，半导体样品中缺陷、杂质和载流子浓度及费米能级，关键缺陷和杂质诱导的光致发光谱、载流子辐射和非辐射俘获截面及少子寿命。

针对任一半导体，DASP软件可以计算给出如下性质：热力学稳定性、元素化学势空间的稳定范围、缺陷（含杂质，下同）形成能、缺陷转变能级、各生长条件下的费米能级、载流子和缺陷浓度、缺陷的光致发光谱、缺陷对载流子的俘获截面、辐射和非辐射复合速率等。

本期将给大家介绍DASP 双钙钛矿材料稳定性的快速计算预测 5.5.2.3 的内容。

5.5.2.3. 追加计算与分析

在本例中，排除某些特定杂项后使得目标化合物存在稳定区域的dasp.in文件参数如下所示：

本案例中排除的杂相包括 K2LiYF6，K2YF5，LiF，KLiYF5，LiYF4。

对于不稳定的化合物，由于排除的杂相不同，稳定区域可能不同，上述参数仅供参考。

因为总能计算已经完成，因此很快可以在2tsc.out中可看到相关的稳定性分析信息：

并且针对上述信息中提到的关键杂相，第二阶段的计算已经开始，2tsc.out如下：

若有发现存在任务计算出错，可自行修改第一性计算所需相关参数，如INCAR或KPOINTS等文件内容，然后再次运行TSC，具体可参考常见问题板块。

化学势的计算：

根据DFT计算的总能，计算K2LiYF6的形成能和化学势稳定区间，TSC模块给出14个化学势的端点值，写入dasp.in:

在2tsc.out可以看到程序执行完毕的输出：

对于三元与四元的化合物，TSC模块将输出稳定区域图像，及稳定区域各端点处的化学势。对于二维图像，通过目录可以看到：

目录K2LiYF6/tsc/2d-figures/中的四个文件分别是两次计算与分析过程中绘制的稳定区域图像以及图像中各端点处的化学势。

查看文件stable_2d.out与fig-K2LiYF6.png。图fig-K2LiYF6.png的横纵坐标分别是图中所标识元素的化学势，阴影区域 则是目标化合物的稳定区域，其边界的每一条线 是相应所标识材料恰好处于形成与未形成的临界情况下的化学势曲线，这是第一次计算与分析过程输出的图像。

K2LiYF6的稳定区域图（来自MP数据库）

查看文件stable_recalc_2d.out与fig-K2LiYF6_recalc.png，这是第二次计算与分析过程输出的数据与图像。

K2LiYF6的稳定区域图（来自第二阶段分析）

对于三维图像，通过目录可以看到：

目录K2LiYF6/tsc/3d-figures/中的四个文件分别是两次计算与分析过程中绘制的稳定区域图像以及图像中各端点处的化学势。

查看文件stable.out与fig-K2LiYF6_3d.png。图fig-K2LiYF6_3d.png中所标识三种元素的化学势构成三个坐标轴，红色线条包围区域为K2LiYF6的三维稳定区域，这是第一次计算与分析过程输出的图像，该区域各点坐标可通过文件stable.out获取。

K2LiYF6的三维稳定区域图（来自MP数据库）

查看文件stable_recalc_3d.out与fig-K2LiYF6_3d_recalc.png，这是第二次计算与分析过程输出的数据与图像。

K2LiYF6的三维稳定区域图（来自第二阶段计算）

审核编辑：汤梓红