DASP 双钙钛矿材料稳定性的快速计算预测

DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半导体缺陷和杂质性质的第一性原理计算模拟软件包，该软件包能针对输入的半导体晶体结构，基于材料基因组数据库和第一性原理软件包，自动计算并输出半导体的热力学稳定性，缺陷和杂质形成能及离化能级，半导体样品中缺陷、杂质和载流子浓度及费米能级，关键缺陷和杂质诱导的光致发光谱、载流子辐射和非辐射俘获截面及少子寿命。

针对任一半导体，DASP软件可以计算给出如下性质：热力学稳定性、元素化学势空间的稳定范围、缺陷（含杂质，下同）形成能、缺陷转变能级、各生长条件下的费米能级、载流子和缺陷浓度、缺陷的光致发光谱、缺陷对载流子的俘获截面、辐射和非辐射复合速率等。

本期将给大家介绍DASP 双钙钛矿材料稳定性的快速计算预测 5.5.3-5.5.3.2的内容。

5.5.3. Rb2LiInI6 （预测结果：不稳定）

5.5.3.1. 准备POSCAR与dasp.in

材料 Rb2LiInI6 的POSCAR文件可参考 Materials Project 数据库获得，需用户自行优化或设置晶体结构。本案例采取的POSCAR文件如下：

在dasp.in文件中，用户需根据自身情况设置任务脚本相关参数，并设置tsc_only = T以及database_api。具体可参考 Cs2AgBiCl6 案例所述。

5.5.3.2. 计算与分析

host结构的总能计算（与MP参数保持一致）：

TSC模块将使用MaterialsProject数据库提供的输入参数（INCAR，KPOINTS，POTCAR）对用户给定的原胞做结构优化和静态计算，该计算得到的总能与MP数据库的总能是可比的(参照前文案例)。

稳定性与关键杂相快速分析：

TSC模块将搜寻MP数据库上所有与Rb2LiInI6相竞争的杂项，根据本步骤的输出文件materials_info.yaml可以发现，所有考虑到的杂项包括：

通过DFT计算的Rb2LiInI6的总能与MP数据库中杂相的总能，判断出Rb2LiInI6是不稳定的。在2tsc.out中可看到相关的信息：

K2LiYF6的 energy_above_hull （eV/atom） 数值输出在文件materials_info.yaml中，其值为正，与“该化合物不稳定”的分析结果相符。

其分解产物包括RbInI4、LiI、RbI，这一点也可从输出文件materials_info.yaml获知：

由于K2LiYF6不稳定，目前本模块无法判断出关键杂相，也无法输出稳定区域图像，而且，TSC模块不会进一步做第二阶段的计算。

若用户仍然希望做第二阶段计算，获得稳定区域化学势，则可以按照2tsc.out文件的提示，可以设置excluded_phase来排除某些杂项对目标化合物稳定性的影响，一般选择排除分解物中的一种或多种，来使得目标化合物拥有可参考的稳定区域。

即，在dasp.in文件中设置excluded_phase = RbInI4或excluded_phase = LiI，亦或excluded_phase = RbInI4 RbI等 ，然后重新运行 TSC 模块。此时，有可能该化合物仍然不稳定，则可以将当前分解路径中的某些化合物追加写入excluded_phase，然后再次运行TSC模块。（可参考K2LiYF6的分析过程）

审核编辑：彭静