重要突破！中科院团队实现全固态锂金属电池长循环寿命

全固态锂金属电池因其潜在的高能量密度和本征安全性，被视为下一代储能技术的重要发展方向。然而，锂金属负极与固态电解质之间固-固界面的物理接触失效，是制约其实际应用的关键科学问题。在循环过程中，界面空洞的形成与演化会导致电池内阻激增和锂枝晶生长，最终引起性能迅速衰减。

传统解决方案依赖施加较高的外部堆叠压力以维持界面接触，但这不仅增加了系统复杂性和成本，也为电池的安全运行带来了潜在风险。

近日，中国科学院研究团队在《自然·可持续发展》上发表的研究论文，提出了一种名为动态自适应界面的创新性设计。该设计通过促使固态电解质中的特定阴离子发生可控迁移，在电极/电解质界面原位形成一层能够动态适应体积变化的界面层，从而在低外部压力下实现了全固态锂金属电池的超长循环寿命。

固态电池的核心挑战

Millennial Lithium

在电池的循环过程中，特别是在锂金属的剥离阶段，界面处会产生锂空位。由于固态电解质与锂金属均为刚性材料，其自身难以通过蠕变完全填补这些空位，导致微观空洞的形成。此外，电极和电解质材料在制备过程中存在的表面缺陷，也会形成初始接触不良区域。

这些空洞会造成两方面主要影响：

有效接触面积减小，导致局部电流密度过高，加剧锂的不均匀沉积与溶解，可能诱发锂枝晶。

离子传输路径受阻，使得电池整体阻抗增大，极化加剧，容量快速衰减。

动态自适应界面

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为解决上述问题，研究团队摒弃了单纯依靠外部压力维持接触的思路，转而设计了一种能够主动适应界面变化的智能结构。

其核心在于利用具有可控阴离子迁移能力的固态电解质。研究人员通过理论计算，从大量含锂无机材料中筛选出锂离子与阴离子迁移能垒相近的候选化合物。最终，他们选定了碘离子掺杂的硫化物电解质Li₃.₂PS₄I₀.₂作为模型体系。

固态电解质中阴离子迁移能力的计算与验证

在该电解质中，碘离子在电场驱动下可发生定向迁移。在电池循环时，锂金属负极处发生氧化反应生成锂离子，诱导电解质中的碘离子向界面区域迁移。两者结合，在界面处原位生成一层以碘化锂为主要成分的界面层。

界面层的形成机制与功能验证

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为了证实该界面层的形成，研究人员进行了细致的表征。

电场驱动碘离子迁移形成富碘化锂界面层

这层动态形成的LiI界面层具备以下关键功能：

动态填充：在锂剥离产生空隙时，迁移而来的阴离子能及时填充，维持物理接触。

应力缓冲：该界面层能适应锂沉积/剥离过程中的体积变化，缓解应力集中。

离子导通：作为锂离子导体，它保证了离子在界面处的快速传输。

全电池性能：低压力下的超稳定循环

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将这一设计应用于全固态电池，获得了突破性的电化学性能。

研究团队制备了以锂硼合金为负极、Li₄Ti₅O₁₂为正极的全电池。在1.25 mA cm⁻²的电流密度和低外部压力条件下，电池实现了2400次超长循环，容量保持率高达90.7%。其充放电曲线在循环前后极化电压增长极小，表明界面结构保持高度稳定。

基于DAI的全电池电化学性能

更为重要的是，该策略在实际器件中展现出应用潜力。基于该技术组装的软包电池，在移除外部堆叠压力后，经过300次循环仍能保持74.4%的初始容量，证明了其在接近实用条件下的可行性。

该项研究工作通过引入动态自适应界面的概念，为解决全固态电池中固-固界面接触失效这一长期存在的难题提供了全新路径。其主要意义在于：

原理创新：首次系统性地提出并验证了通过调控阴离子迁移来动态稳定电极/电解质界面的策略。

性能突破：实现了全固态锂金属电池在低外部压力下的超长循环寿命，性能指标处于国际领先水平。

技术通用性：该设计理念可扩展至其他阴离子体系及碱金属负极，具备广泛的适用前景。

推动产业化：通过降低对高堆叠压力的依赖，简化了电池系统结构，为全固态电池的商业化应用扫除了一项关键障碍。

这项成果标志着全固态电池研究从被动应对界面问题转向了主动设计与调控界面，为发展下一代高性能、高安全性储能器件奠定了坚实的科学基础。

原文参考：Adaptive interphase enabled pressure-free all-solid-state lithium metal batteries.

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