通过TriVista高分辨率光谱测量系统测量量子材料的精细结构和自旋相互作用

背景

德国多特蒙德工业大学的Jörg Debus团队致力于研究在具备应用潜力材料中的光量子信息处理、量子传感等。该团队主要研究光场下材料的精细结构，如量子点、二维材料的量子效应，金刚石中的半导体缺陷和稀土离子量子阱等。对于光驱动自旋电子的量子信息处理，用超短脉冲激光进行相干自旋操作需要了解激子的精细结构，特别是电子和空穴的g因子: 它定义了量子比特的频率。除了自旋能级结构外，受限载流子之间的相互作用也至关重要，自旋弛豫会限制量子信息的处理。

近期，Debus团队对金刚石晶体中氮空位的能量和自旋结构的进行了测量实验。由于其独特的电子约束，电子自旋在室温下展示出超长的相干时间，超过数秒，该特性非常适合于量子信息和量子传感等应用。因此，了解磁场中不同自旋态对应能级的精细结构以及材料中载流子的相互作用机制就非常重要。Debus团队使用光谱学来测量这些特性，并用光谱来解析这些精细结构。

除了光致发光光谱，Debus团队还使用了另一种技术，自旋反转拉曼散射，该技术类似于普通的拉曼散射，但材料的初始态和最终态具有不同的自旋特性。自旋反转信号被检测到的位置会通过自旋态的能量差从激发光的光谱位置偏移。自旋反转拉曼散射不仅可以用来测量自旋能级，还可以用来制备限制在特定自旋态量子点中的载流子。散射机制有助于识别电子与空穴之间的自旋相互作用。而且实验室中的大多数实验都是在低温磁场中进行的，可以精确地控制激发光的能量和偏振。

自旋反转拉曼散射检测时的TriVista设置

上图的拉曼光谱为InGaAs/GaAs量子点中的电子在磁场为8 T和温度为6 K时的自旋反转信号，1.39 eV (892 nm)激发，通过液氮冷却Spec-10 CCD相机进行探测。

挑战

然而，Debus实验室的研究不只是专注于一种材料，而是很宽波段的多种材料。该光谱系统需要适应信号波长的变化，通过不同激发波长的激光器或可调谐激光器，可以获得足够高的光谱功率，以解析由外加磁场调节的自旋态的精细结构和相互作用的细节。

解析精细结构时会有很多难点，例如，在解析半导体量子点的精细结构时，量子点大小或形状的微小变化就会引起由能级分布导致的非均匀展宽。通过调谐激发波长与特定量子点的共振，样品中其他量子点的信号会被抑制，减少光谱展宽。然而，激光会在探测信号的光谱附近。共振自旋反转拉曼散射中的信号也是如此，它与激发激光线之间仅发生了几分之一meV(几个波数)的轻微偏移。

在激光线附近进行光谱测量是极具挑战性的。弹性散射光的强度往往比信号强得多，会对探测器上微弱信号的检测产生极大干扰。在检测之前，必须使用滤光片来降低激光强度。滤光片需要准确的滤掉激光线并在激光线附近测量信号，而且改变激发波长需要使用或购买对应的滤光片。

解决方案

Debus团队使用了TriVista TR555三级光谱系统，不仅实现了高分辨率和强的杂散光抑制(针对激光线附近的信号)，而且可以适应不断变化的实验要求，如不同的材料、激发和检测波长。此外，自旋反转拉曼散射信号的强度较低，需要提高光学器件的效率和探测器的灵敏度。

The TriVista allows us to perform challenging optical spectroscopy with high resolution as close as a few 100 μeV (0.8 cm-1) from the excitation laser line.

TriVista系统由3台光谱仪组成，与单级相比，光谱分辨率可达到300%。TriVista的另一种3级模式允许在激光线5cm-1(0.62 meV)附近记录信号。在这种工作模式下，前2级以某种方式连接在一起，充当由第三级频谱分散的信号带通滤波器。另外，Debus团队有时会使用单点检测器(例如PMT)的进行检测，适用于不需要使用CCD检测的实验。

TriVista系统可适应实验室不断变化的实验要求，能探测从紫外到红外的任何波段的激光或信号，且无需使用额外对应不同波段的滤波片。

TriVista系统还可操作多达4个信号输出端口(第一级和第二级各一个，第三级两个)，且该系统除上述的组合模式外，每个阶段都可以相互独立操作。

Debus团队使用不同的探测器在不同的输出端口上探测可见和红外信号，还通过ICCD，如PIMAX，进行纳秒分辨率的时间分辨测量。

TriVista系统拥有从紫外到近红外波段下的高分辨率、高杂散光抑制的能力，且具有多种有效的检测和操作选项，满足了Debus团队在量子材料研究过程中各个方面的多种需求和要求。

审核编辑 黄宇