超高灵敏度emICCD摄像头启用Diamond量子动力学研究

介绍

世界各地的物理学家和生物学家对钻石中发现的各种晶体缺陷的兴趣正在迅速增长。这种日益增加的关注在很大程度上归因于这种缺陷在嵌入纳米晶体时作为单光子源或作为高光稳定性、低细胞毒性的荧光生物标志物的能力。

其中一个缺陷，氮空位(NV)中心，可以用来检测和测量局部磁场2和电场3，这是一种基于缺陷自旋态的量子力学相互作用的能力。正在进行的NV中心研究为广泛的高级应用提供了极好的前景，包括离子浓度测量、4种膜电位测量、5种纳米级测温、6和单自旋核磁共振。

最近，加拿大魁北克舍布鲁克大学的研究人员在博士生David Roy Guay的领导下，在Denis Morris和Michel Pioro-Ladrière教授的指导下，使用普林斯顿仪器公司的一台科学emICCD相机，在宽表面(100μm x 100μm)上以像素为基础对金刚石中NV中心的量子态进行成像。他们在金刚石量子动力学方面的工作是本应用说明的重点。

氮气空置率基础

金刚石中的氮空位中心显示出特殊的光转自旋特性，可用于量子信息、8磁共振成像和纠缠光子源。9嵌入金刚石的刚性结构中，辐射缺陷由与碳空位相邻的单个取代氮原子组成(见图1a)，用自旋释放两个电子，量子性质。它们的自旋结合形成三重态，10对施加的外部磁场敏感。通常，即使是材料中其他自旋引起的磁场的最小变化也会影响缺陷的自旋特性。在NV中心的情况下，这种调制受到低自旋-声子耦合和其他自旋物种的低浓度(~1%)的限制，导致即使在室温下也能保持自旋三重态相干性。11结合光学读出自旋状态的能力，NV中心成为具有纳米级灵敏度的杰出磁场传感器。

图1：(a)金刚石的晶格结构，包括NV中心。(b) NV中心的能级结构。(c) 2 mT外部磁场下NV中心的光学检测磁共振(ODMR)。由舍布鲁克大学David Roy Guay提供。

仔细观察NV中心的能级(见图1b)，可以发现光和自旋特性之间的密切关系。NV中心的基态三重态通过637nm处的辐射跃迁与激发态相连。它的自旋投影是0(对称态，|0>)或±1(向上或向下自旋，|±1>)，分裂2.87 GHz。在用532nm的激光脉冲激发之后，最初处于状态0的NV中心将重新发射637nm的红色光子。另一方面，如果初始状态是±1，它将在大约300纳秒的时间尺度上通过非辐射跃迁到0状态而去激发。因此，收集的红光强度取决于状态，NV中心可以通过发送短(µsec)激光脉冲来初始化。在沿NV量化轴施加外部磁场时，±1状态除以与磁场成比例的量β(28 MHz/mT)。

通过在光学检测磁共振(ODMR)实验中发送微波，可以操纵自旋状态(见图1c)。在扫描微波频率的同时记录光致发光，可以通过测量两个自旋态之间的距离来提取未知磁场的振幅和方向，如图1c所示。因此，可以看到窄的谐振线提高了磁场灵敏度。

NV中心状态的相干控制

David Roy Guay用于测量ODMR的实验装置如图2所示。绿色激光经过双通声光调制器(AOM)以产生用于NV中心的初始化和读出的激光脉冲。60X平凸显微镜透镜将激光聚焦在含有NV的CVD金刚石表面，发射的光由PI-MAX4:512EM emICCD相机收集。

图2：NV中心成像的实验设置。激光脉冲由AOM以双通配置产生，并用偏振分束器(PBS)发送到样品。由舍布鲁克大学David Roy Guay提供。

在图3a所示的自旋操纵实验中，施加外部场(10mT)，将能级±1分为晶格结构中NV的四个可能方向。2751MHz定向的谐振微波脉冲被放大，并通过金刚石表面光刻定义的导线发送——这些脉冲的宽度在相机采集之间是阶梯式的。

微波发生器、AOM和emICCD相机的同步是通过在其外部触发模式下操作相机并计数“逻辑输出”输出的帧数来实现的。

由于自旋态快速复极到0，栅极必须与激光读出脉冲精确对准。通过PI-MAX4:512EM相机的顺序选通功能，可以容易地执行这种关键对准，该功能使选通脉冲相对于触发脉冲移动。一旦在读出激光脉冲开始时设置了栅极脉冲，就用可变时间τ施加微波，以相干控制NV自旋状态(参见插图3a)。在单个像素上捕获的NV系综的量子动力学(蓝色曲线图3a)或在10×10像素区域上平均的NV团综的量子力学(红色曲线)显示出优异的信噪比。

图3：(a)单个像素上NV系综的拉比振荡

10像素区域(红色)。插图：NV中心激光初始化(I)和读出(R)的脉冲序列。在激光脉冲之间施加微波(MW)脉冲。

(b) NV中心状态的光致发光读出。较大对比度是通过对激光脉冲第一微秒的信号进行积分来获得的。由舍布鲁克大学David Roy Guay提供。

振荡表明，通过施加150纳秒的脉冲，对应于π脉冲，自旋状态可以从0翻转到-1。曲线衰减是由于弛豫：在1µsec以上，被探测的NV中心的集合与金刚石晶格中的其他自旋相互作用，因此它们的量子态不能再以高保真度进行相干操纵。一旦确定了π脉冲持续时间，就可以通过在0或-1状态下制备NV并在读出脉冲上扫描栅极来测量自旋复极动力学(见图3b)。

图4:Princeton Instruments的PI-MAX4:512EM为用户提供了增强CCD(ICCD)相机和电子倍增CCD(EMCCD)相机的优势。

这种光纤光学结合的普林斯顿仪器PI-MAX®4相机系统使用标准快速门增强器提供<500 psec的门宽度，同时保持量子效率。其集成的SuperSynchro定时发生器允许相机用户在GUI软件控制下设置门脉冲宽度和延迟，并显著降低了固有的插入延迟(~27nsec)。

使用普林斯顿仪器公司最新版本的LightField®数据采集软件(作为选项提供)，可以简单地完全控制所有PI-MAX4:512EM硬件功能。通过极其直观的LightField用户界面提供了精密增强器门控控制和门延迟，以及一系列易于捕获和导出图像数据的新颖功能。PI-MAX4:512EM使用高带宽(125 MB/秒或1000 Mbps)GigE数据接口，为相机用户提供实时图像传输。该接口支持50米以外的远程操作。

未来发展方向

普林斯顿仪器公司的科学emICCD相机的使用使舍布鲁克大学的研究人员能够在宽表面(100µm x 100µm)上以像素为基础对金刚石中氮空位中心的量子态进行成像。通过跟踪低至1高斯变化的ODMR峰的位置，可以观察和研究各种磁系统对光学检测的磁共振的影响，从功能化的生物样品到材料中的磁畴。

此外，通过应用emICCD相机的精确门控功能所实现的自旋回波脉冲技术，可以实现更高灵敏度的磁力测量。这种能力是开发基于金刚石技术的新科学工具的关键，该工具将为生物学、医学、化学、物理学和地质学提供独特的见解。

审核编辑 黄宇