将活性组分Ir催化剂锚定在金属氧化物载体上,能有效解决Ir基酸性电解水(OER)催化剂成本高昂的问题,同时易于触发晶格氧氧化机制(LOM)提升Ir基催化剂的活性。然而,LOM机制作用过程中往往带来催化剂载体过度氧化和配位构型改变,使得催化剂整体稳定性堪忧。
近日,复旦大学张波教授和苏州大学纪玉金教授团队将Ir催化剂负载到混合金属氧化物载体上,通过双元载体界面上构建的氧扩散路径,实现活性和稳定性兼得的LOM机制。该Ir-ZrTaOx催化剂质量比活性高于IrO2近2个数量级,并在质子交换膜(PEM)水电解槽的工况中稳定工作超过200小时。原位紫外拉曼光谱、吸收谱,结合理论计算证明了ZrOx/TaOx界面上发生的氧扩散路径,防止主载体TaOx的过度氧化和不利的配位结构变化。该成果为高效稳定的异相催化剂开发提供参考。
图1催化剂的合成与表征
图2:电化学性能和LOM机制
图3:催化剂结构演化的原位表征
图4:理论计算
该研究提供了一种构建氧扩散路径策略,以促进金属氧化物负载型Ir基催化剂的稳定性。原位谱学和理论计算证实催化剂活性来源为LOM机制;同时ZrOx/TaOx界面上的氧扩散路径保护TaOx以免过度氧化和不稳定的重构,带来了整体催化剂稳定性提升。该发现将有利于未来设计研发高效稳定的异相催化剂。
审核编辑:刘清
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原文标题:文章转载丨复旦&苏大《Chem Catalysis》:构建提高酸性水氧化催化剂稳定性的氧扩散路径
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