高活性生物质碳负载Fe/Pt单原子双功能催化剂开发

单原子催化剂因其具有最大的原子利用效率、量子尺寸效应和活性中心的配位不饱和构型而在催化领域受到广泛关注。在过去的几年里，单原子催化剂在燃料电池、电解水和金属-空气电池等可再生能源技术领域取得了快速的发展。然而，单原子催化剂的活性位点数量有限，催化剂合成过程相对复杂，并且大多数用于合成单原子催化剂载体的化学品价格昂贵、毒性大，严重限制了单原子催化剂的实际生产应用。同时，由于金属与载体之间的弱相互作用，这些具有高表面能的单原子在制备过程中也容易发生迁移和聚集。因此，探索环境友好、廉价且高效的载体以及高金属载量催化剂的制备工艺对于合成双金属单原子催化剂至关重要。

近日，青岛能源所梁汉璞研究员带领的能源材料与纳米催化研究组，在利用可循环再生的生物质制备单原子的基础上（Carbon， 2020， 157614-621. DOI： 10.1016/j.carbon.2019.10.054.），提出一种价格低廉、环保且可大规模生产的Fe/Pt双单原子催化剂的制备策略（图1）。该方法以富含铁的可再生生物质紫菜作为原材料，在不添加任何铁源的情况下，紫菜利用自身毛细管吸附作用吸收含氮溶液达到饱和状态，再经过高温热解即可得Fe-N-C前驱体。之后，在水溶液中通过Fe-N-C的微孔捕获和氮锚定作用可以实现对Pt4+的强锚定，从而得到Fe/Pt双单原子催化剂（Fe1Pt1/NC）。该催化剂具有较高的比表面积和丰富的孔结构，Fe和Pt的负载量分别高达0.166 wt% 和2.29 wt%。经研究证明，第二种金属原子Pt的引入增加了催化剂的活性位点数量，Fe1Pt1/NC中的Fe和Pt均为单原子态（图2），以FeN4和PtN4的结构形成活性中心，使得催化剂具有优于Fe-N-C前驱体和商业Pt/C催化剂的氧还原反应和析氢反应的催化活性。

图1 Fe1Pt1/NC双单原子催化剂的合成路径

图2 Fe1Pt1/NC和Fe1/NC的球差电镜和EXAF表征图

该研究工作为利用可再生生物质设计高活性的多功能单原子电催化剂提供了一种有效途径。相关成果近期发表在《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》杂志上（ACS Sustain. Chem. Eng. 2021， 9， 1， 189–196. DOI： 10.1021/acssuschemeng.0c06558）。

上述研究获得中国科学院人才项目基金，大连清洁能源国家实验室和中国科学院科研创新基金，青岛创业创新领军人才基金，大连化物所-青岛能源所两所融合项目基金以及中科院绿色过程制造创新研究院项目基金的支持。

责任编辑：PSY