分子筛催化积碳跨笼生长机制新进展

近日，中科院大连化学物理研究所刘中民院士、魏迎旭研究员团队在甲醇制烯烃反应积碳失活机理方面取得新进展，发现了笼结构分子筛催化甲醇转化积碳跨笼生长机制。相关研究成果近日发表在《自然-通讯》杂志。

分子筛催化在石油化工如催化裂化、异构化以及煤化工如甲醇制烯烃、合成气转化等工业过程在国民经济中具有重要地位，因其酸催化特征，催化剂因积碳而失活是普遍现象。这需要对催化剂不断烧炭再生才能维持其活性，以实现装置的长周期操作。

“虽然分子筛催化剂积碳失活问题一直受到广泛的重视，但如何使催化剂避免积碳仍然是一项长远的科学挑战。”研究人员介绍。

目前，相关文献对分子筛积碳的认知归纳为分子筛内部简单的稠环芳烃物种或分子筛外表面生成的石墨化的积碳，难以关联出确切的积碳演变途径。从分子水平对积碳物种结构进行全谱图解析并跟踪积碳物种的演变对积碳失活和催化剂再生过程的研究具有重要现实意义。

研究中，大连化物所科研人员结合甲醇转化为烯烃反应，利用高分辨质谱与同位素标记技术相结合的手段，配合理论计算，成功解析了之前未知的高分子量的复杂积碳分子结构，系统研究了积碳生长过程中初始积碳基元物种在分子筛笼间的交联生长过程，给出了相对完整的甲醇制烯烃反应积碳演变路径。在随后的拓展研究中还发现，跨笼积碳失活行为在其他笼结构分子筛催化体系也普遍存在。

研究人员介绍，跨笼积碳失活机制的发现不仅会推动甲醇转化网络、笼控制原理等甲醇转化反应基础原理的深入研究，也会为高效催化剂的设计和工业失活催化剂的烧炭再生工艺优化提供理论参考。