中国科学院合肥物质科学研究院等《National Science Review》：高磁场下二维铁磁体 Fe3GeTe2超快退磁过程的加速效

中国科学院合肥物质科学研究院盛志高教授团队与荷兰Radboud大学A.V. kimel教授团队等在国际权威综合性期刊《National Science Review》上发表题为“Acceleration of ultrafast demagnetization in van der Waals ferromagnet Fe3GeTe2 in high magnetic field”的研究成果。该研究揭示了外部高磁场能够显著加速二维范德华铁磁体Fe3GeTe2（FGT）的超快退磁过程，并调控其退磁效率。在210K（居里温度）下，将外加磁场从1T提升至7T，不仅将相同激光泵浦造成的退磁幅度从79%抑制到52%，更将退磁过程从22.2ps大幅加速至9.9ps。
自飞秒激光诱导铁磁体发生超快退磁现象被发现以来，其内在的物理机制一直是超快磁学领域争论最激烈的核心课题之一。然而，在过去近30年的研究历史中，绝大多数的超快自旋动力学实验都在低于1T的极弱磁场下进行，从而严重忽略了“外加高磁场”这一重要的调控自由度。随着单层极限下二维范德华（vdW）铁磁材料的发现，如何在高磁场极端条件下探索并操控这类高各向异性材料的超快自旋动力学特征，成为了该领域极具挑战的前沿空白。
为探明磁场对自旋动力学的调制作用，研究团队选用了具有较高居里温度的二维范德华铁磁体FGT，并通过机械剥离制备了高质量的5nm晶体薄膜，以避免厚块材因激光照射产生的热梯度干扰。研究人员运用时间分辨磁光克尔效应（TR-MOKE）光谱技术，系统探究了其在高达7T磁场下的超快响应。实验发现，FGT的退磁呈现出典型的两步过程：极快的第一类（TypeI）与较慢的第二类（TypeII）退磁。更核心的发现是，外加磁场能够极其显著地加速慢速退磁（TypeII）的时间尺度（缩短幅度达70%），同时大幅降低其退磁幅度。

图1.FGT的晶体结构与静态磁化特性。(a)FGT晶体的层状结构示意图。(b)FGT单晶的X射线衍射(XRD)分析。(c)不同温度下测得的克尔旋转角θK随磁场（沿c轴）的变化关系。(d)FGT矫顽场HC（从图1c提取）随温度的变化。(e)零场冷却（ZFC）和场冷却（FC）模式下（H=0.1T，沿c轴）测得的FGT磁化强度随温度的变化曲线。 图2.FGT自旋动力学的温度依赖性。(a)在1T磁场（沿c轴）下，不同温度下测量的FGT时间分辨克尔旋转角随泵浦-探测延迟时间的变化曲线。(b)第一类(TypeI，幅度A)和第二类(TypeII，幅度B)退磁过程的退磁幅度随温度的变化关系。(c)第一类(τ1)和第二类(τ2)退磁过程的退磁时间随温度的变化关系。 图3.磁场对FGT退磁过程的影响。(a)130K温度下，不同外加磁场（沿c轴）测得的FGT薄片时间分辨克尔旋转角随延迟时间的变化曲线。(b)第一类(幅度A)和第二类(幅度B)退磁过程的退磁幅度随磁场的变化关系。(c)第一类(τ1)和第二类(τ2)退磁过程的退磁时间随磁场的变化关系。

为从物理机制上解释这一高磁场加速退磁现象，研究团队引入了不依赖于范德华材料特定电子结构的热力学三温度模型（M3TM）。在该框架下，慢速退磁时间（τs）由自旋热容（Cs）与自旋-晶格热交换效率（gsl）共同决定。研究深入揭示，施加高磁场迫使自旋排列更加有序，极大地降低了磁化强度对温度升高的敏感度（即显著减小了自旋熵与自旋热容Cs）。在自旋-晶格耦合强度一定的情况下，自旋热容的急剧下降直接导致了自旋与晶格之间热交换过程的显著加速，从而完美契合了实验观察到的退磁加速现象。
这项工作不仅在实验上证实了强磁场对超快退磁过程的显著加速能力，更从热力学熵的普适性角度给出了机制解释。由于这种基于磁场抑制自旋熵的调控策略并不依赖于范德华材料特有的晶体或电子结构，这意味着“高磁场控制超快退磁”应是一种普遍的物理现象，有望广泛适用于其他各类型的磁性材料中。该成果为未来的超快自旋电子学提供了通过磁场自由度优化操作速度的新路径，甚至有望应用于加速退磁以增强太赫兹波（THz）发射等前沿领域。
该研究使用赛恩科学仪器（SSI）的锁相放大器OE1022从压电层PMN-PT耦合输出的复杂电信号中，精准提取出对应交流磁场激发的微弱同相和正交电压信号（Vx和Vy）。
【相关论文】 https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf185

审核编辑 黄宇