用于生长高质量二维半导体的重凝硫前驱体研究

以过渡金属硫族化合物（TMDCs）为代表的二维半导体具有原子级的厚度、独特的能带结构和优异的电学光学性质，是下一代电子、光电子器件的重要材料体系。采用化学气相沉积法可以制备出大尺寸单晶二维TMDCs，但所得材料通常具有数量较多且不均匀分布的晶格缺陷（硫空位），影响了二维TMDCs的电学和光学性质。因此，制备具有高质量和高均匀性的二维半导体是该领域的一大难题。

减少生长过程中硫空位的形成，优化硫源供给是关键。在化学气相沉积法中，传统硫族元素单质粉末被广泛使用，但在生长过程中易出现硫源供给浓度不均匀、不稳定等问题，导致材料在生长过程中产生大量局域分布的硫空位。

近日，清华大学深圳国际研究生院刘碧录教授团队发展了一种采用“熔化-重凝”的硫单质前驱体（即重凝硫前驱体）的化学气相沉积方法，通过提高硫族元素（硫，硒）供应的稳定性，实现了高质量和高均匀性的TMDCs的生长。

研究人员比较了使用不同硫前驱体的生长效果。与传统方法相比，采用重凝硫前驱体生长的单层WS2表现出均匀的荧光强度。低温下测得该类样品具有极窄的光致发光峰（13.6 ± 1.9 meV），缺陷峰强度明显低于传统样品，本征发光更强。研究人员采用球差校正扫描透射电子显微镜在原子尺度统计了WS2的缺陷密度，结果表明采用重凝硫前驱体生长的单层WS2具有高结晶质量和高均匀性（边缘区域和中间区域缺陷密度相近，约为1×1013cm2），进一步证明了重凝硫前驱体的有效性。

同时，该方法还具有重复性和普适性，可推广至其他二维TMDCs（如MoS2、WSe2和MoSe2）的制备中。该研究为高质量、高均匀性的二维半导体材料可控制备提供了有效手段，有利于推动二维半导体在电子学及光电子学等方面的应用。

图1.采用重凝硫前驱体生长二维TMDCs的策略

图2.单层WS2的光学质量及均匀性

图3.单层WS2的缺陷表征

图4. 重凝硫前驱体生长二维TMDCs的普适性

相关研究成果近期以“用于生长高质量二维半导体的重凝硫前驱体”（Resolidified Chalcogen Precursors for High-Quality 2D Semiconductor Growth）为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie InternationalEdition）期刊上。

论文通讯作者为刘碧录，第一作者为清华大学深圳国际研究生院助理研究员吴沁柯博士、2019级博士生农慧雨。论文作者还包括清华大学深圳国际研究生院2020级硕士研究生郑荣戌以及张荣杰博士、王经纬博士、杨柳思博士。该研究得到国家自然科学基金委重大项目、广东省创新创业团队项目、深圳市科创委、工信局等的支持。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202301501

内容来源：https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/109288.htm

审核编辑：刘清