研究氢氧化钙，发一篇Science！

超冷多原子分子是量子科学实验和超出标准模型的精密物理研究的有潜力的候选者，但其关键的要求是能够实现对分子内部结构的全量子调控。

有鉴于此，哈佛大学Loïc Anderegg和加州理工学院Nicholas R. Hutzler等人建立了对氢氧化钙(CaOH)中各个量子态的相干控制，并演示了一种搜索电子电偶极矩(eEDM)的方法。在单个量子态下制备光捕获的超冷CaOH分子，在电场中极化，相干转移到eEDM敏感态进行电子自旋进动测量。为了延长相干时间，作者使用了具有可调谐、近零磁场灵敏度的eEDM敏感态。本工作结果为利用捕获的多原子分子进行eEDM搜索建立了一条路径。

多原子分子控制的实验方法

作者展示了对小电场中具有高极化率的振动弯曲模式下被捕获的多原子分子的内部状态的完全量子控制。首先在单个超精细水平上制备超冷、光学捕获的分子，然后施加静电场以使分子极化。作者观察了一系列电场和磁场中的自旋进动，并描述了当前测量相干时间的局限性。通过容易获得的实验参数，可以实际实现状态寿命（>100 ms）数量级的相干时间，在该系统中实现了eEDM测量的关键组件。

图1 实验概述

实验概述和单态准备

实验首先将激光冷却的CaOH分子从磁光陷阱加载光学偶极子陷阱(ODT)中，对ODT中的分子进行10毫秒的无损成像。然后分子被光学泵浦到振动弯曲模式且陷阱深度绝热降低3.5倍。为了制备单一超精细状态的分子，作者结合使用了光泵浦和微波脉冲。

图2 自旋进动

eEDM敏感状态下的自旋进动

为了在eEDM敏感状态下执行自旋进动，作者首先将电场绝热至EZ，然后打开小偏置磁场BZ。使用类似于Ramsey能谱的程序测量了电子自旋进动频率，通过施加的电场EZ进行调谐。为了绘制出零g因子交叉的位置，在固定磁场BZ= 110 mG下对不同电场进行了自旋进动测量，发现eEDM流形内的零g因子交叉发生在59.6 V/cm的电场下。作者强调，虽然这些交叉的位置取决于特定分子的结构，但它们的存在在多原子分子中是通用的。

图3 自旋进动信号的相干时间

相干时间和限制

作者展示了在不同应用场BZ和EZ下测得的相干时间，描述了两个长期消除振荡的主要限制。作者发现偏压电场EZ的漂移在设备中可以忽略不计，由磁场噪声dBZ引起的退相干与所施加的磁场无关。在较高磁场下，相干时间的主要限制是来自光学捕获光的交流Stark位移。强烈的Z偏振ODT光会导致发生零g因子交叉的电场变化。根据研究结果，预计在非常小的g因子（geff≈0）和非常小的偏置场（BZ≈0）下，将出现可实现的最长相干时间。

图4 陷阱光对相干时间的影响