一种基于熵驱动双足DNA walker的微米电极电化学传感器

超微电极是一类一维尺寸在微米或亚微米级的一类电化学传感器，具有尺寸小、传质速率快、时-空分辨率高等多种优势，因此被广泛应用于电化学研究和传感器开发等领域。在电化学传感器的构建中，超微电极电化学传感器被用于活体内甚至单细胞或亚细胞水平生物信号分子的实时监测。但是，对于非电活性和低丰度的生物分子的高灵敏检测仍存在巨大挑战。

近期，燕山大学姜宏副教授和王继东研究员课题组报道了一种基于熵驱动双足DNA walker的微米电极电化学传感器，将DNA walker的信号放大功能应用于超微电极传感界面，并结合适配体的高选择性，实现了ATP的高选择性和高灵敏检测。相关成果以“Electrochemical Monitoring of Sphingosine-1-phosphate-Induced ATPRelease Using a Microsensor Based on an Entropy-Driven Bipedal DNA Walker”为题发表在国际化学权威杂志Analytical Chemistry上。

研究人员首先采用火焰刻蚀方法制备碳纤维微米电极（CFME），并在其表面逐级修饰金（Au）纳米颗粒。进一步地，研究人员通过Au-S键作用将发夹链HP组装至CFME界面，作为DNAwalker步行的轨道。ATP适配体选择性识别目标分子ATP，导致触发链TS从aptamer-TS杂交链中释放。释放的TS与发夹链WR暴露的碱基结合，使发夹链WR打开暴露两条“腿”，形成DNA Walker。当DNA Walker运动到电极表面时，DNA walker通过“腿”上的“足”与修饰在电极表面的发夹HP暴露的立足点碱基杂交，并释放TS链。表面修饰电化学探针分子亚甲基蓝（MB）的燃料链FS-MB能够熵驱动双足DNA walker迈向下一个HP的立足点，形成DNA Walker。随着DNA Walker的行走，逐渐将MB引入电极界面，实现电信号放大。此外，释放的TS可以参与随后的循环，激活更多的DNA walker实现信号级联放大。

图1 电化学微传感器构建过程及DNA walker信号放大过程示意图



图2 电化学微传感器检测性能表征

综上所述，该工作构建的熵驱动双足DNA walker微米电极传感器可以实现对目标分子的选择性和高灵敏监测，具有杰出的稳定性、重现性和可再生性，并成功定量检测了神经疼痛疾病相关的鞘氨醇-1-磷酸诱导的小胶质细胞的ATP释放。该传感器的开发为在复杂生命系统中原位、定量监测非电活性分子并探究其在疾病模型中的生理功能提供了一种有效策略。

论文链接： https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c00964



审核编辑：刘清