过硫酸铵溶液蚀刻回收铜上石墨烯片的合成

引言

石墨烯是一种原子级薄层2D碳纳米材料，具有以六方晶格结构排列的sp2键碳原子。石墨烯因其优异的物理和电子性能而受到广泛关注。自发现石墨烯以来，石墨烯的基础、合成方法和潜在应用的研究一直在积极进行。

化学气相沉积是大规模生产石墨烯的有前途的方法，并且能够生产高质量的石墨烯。过渡金属如铜和镍用于CVD中以催化碳原料的分解，并作为石墨烯成核的基质，导致石墨烯层的横向生长。

合成的石墨烯需要与催化剂分离，这可以通过蚀刻工艺来实现。制备的石墨烯可以在蚀刻过程后转移到所需的基底上用于进一步的分析和应用。然而，通过CVD合成石墨烯薄片仍未被广泛探索。

实验与讨论

在刻蚀过程中，大面积石墨烯中残留的铜被过硫酸铵氧化。图1(a)展示了在过硫酸铵溶液上漂浮的合成大面积石墨烯，图1(b)显示了获得的浅蓝色溶液，这表明过硫酸铵溶液中存在Cu。如(1)所示，所得溶液含有硫酸铜(II )和硫酸铵(NH4)2SO4。图1(c)显示了干燥过程后的溶液(铜-S1样品)。如图1(d)所示，使用800℃的热处理(脱水和脱硫)从铜-S1样品中去除硫酸铵。

图1

过硫酸铵的分解发生在179℃和447℃的温度下，总重量损失分别为6%和94%。从环境温度到200℃的初始重量损失归因于吸附水的去除。在200℃和440℃之间的温度下我们观察到的第二次重量损失归因于未反应的硫酸铵的去除。在高于450℃的温度下，预计只有CuSO4残留，在800℃的温度下，发现约98%的SO4被去除。

英思特利用EDX、拉曼光谱和HRTEM结合SAED来确定在Cu-MgO催化剂上合成的石墨烯片的质量。如图2所示，我们使用FESEM研究了生长的石墨烯的形态。图2显示了团聚催化剂表面上的褶皱特征，这是由于石墨烯片的薄结构。这种褶皱形式是石墨烯薄片的典型形态。

图2：(a)和(b)合成的石墨烯在纯化前和纯化后的(c)的FESEM图像

结论

英思特研究已经证明，从在过硫酸铵溶液中蚀刻的大面积石墨烯中回收的MgO负载的铜对于通过CVD方法形成石墨烯薄片是有效的。利用热重分析和XRF研究了蚀刻后硫酸铜的特性。在高于约800℃的温度下，硫酸铜分解成氧化铜，得到约98%纯度的氧化铜。

Cu/MgO催化剂中回收的Cu对于单层和几层石墨烯的形成显示出足够的催化活性。将回收的石墨烯废料的蚀刻铜转化为用于石墨烯薄片形成的有效催化剂，为成本有效的高结构石墨烯生产提供了替代方式。

江苏英思特半导体科技有限公司主要从事湿法制程设备，晶圆清洁设备，RCA清洗机，KOH腐殖清洗机等设备的设计、生产和维护。

审核编辑 黄宇