二维Na₃Bi中本征铁电量子自旋霍尔效应的理论研究

0 1 引言

铁电材料凭借其自发可逆的铁电极化在纳米光电子器件中有着广泛应用前景。最近研究报道在诸如In2 Se3 、SnTe 、Sc2CO2 等原子厚度的二维体系中也存在铁电极化此类铁电极化具有促进光电材料中光生电子、空穴的有效分离，调控金属-半导体间的接触等功能，在小型化纳米技术和设备开发中意义重大。其中，二维体系中引入共存的铁电性（FE）与量子自旋霍尔效应（QSH），也即二维FEQSH绝缘体，可进一步实现对半导体无耗散电荷传输和手性边缘态的非易失性调控。 然而，受限于结构的对称性和自旋轨道耦合诱导的能带反转，目前二维FEQSH绝缘体的实现仍需借助官能团修饰、堆叠和应变等操控手段，为其实验实现和应用增加了新难度。因此探寻本征的二维FEQSH绝缘体至关重要，但至今未被报道。鉴于上述现状，申请人将研究从碱金属包裹的KAgX二维体系拓展至二维Na3Bi，系统研究并分析了其铁电、拓扑和输运等相关性质。发现其是一种性能优异的二维FEQSH绝缘体，为将来非易失性光电子器件的进一步研究提供了重要的参考。

0 2 成果简介

本文基于非平衡态格林函数-密度泛函理论等第一性原理方法对二维表面聚合Na3Bi进行了系统研究，发现其具备较高面外铁电极化（0.59 uC/cm2 ）、较大非平庸带隙（0.36 eV）和较低能量过渡势垒（9.26 meV/f.u.）等优良特性，是一种本征的二维铁电量子自旋霍尔绝缘体。该体系较高的面外铁电极化和自旋轨道耦合（SOC）会致使其产生显著的Rashba效应。此外，在该体系中可实现自旋纹理和电荷输运的铁电性非易性操控。二维单层三聚体Na3Bi中量子自旋拓扑态、铁电性和Rashba自旋分裂之间的本征共存和耦合将为接下来自旋电子学的发展和应用提供重要的理论指导。

03 图文导读

图 1 （a） 二维表面聚合Na3Bi晶格结构俯视图和侧视图；（b） Na3Bi两个不同能量简并态S1和S2之间的过渡转换，其中S1和S2极化方向相反，Stra为二者转换过程中的中间态。

图 2 （a） Na3Bi的差分电荷密度；（b） Na3Bi平面平均静电势沿z方向的分布。

图 3 Na3Bi两个不同能量简并态S1和S2之间铁电极化反转的最低能量过渡路径，箭头表示过渡势垒大小。

图 4 （a） 考虑自旋轨道耦合SOC和 （b） 不考虑SOC时Na3Bi的能带结构，其中不同颜色表示不同原子和轨道对能带的贡献；（c） Wannier电荷中心WCC沿ky方向的演化；（d）自旋霍尔电导随化学势的分布，橘黄色阴影表示SOC带隙，插图表示占据带的自选贝利曲率在k空间的分布；（e） 半无限长Na3Bi纳米带的边缘态；（f） Na3Bi纳米带自旋投影边缘态。

图 5 （a） Na3Bi能带VBM在 Γ 点处的放大图，其中k0和ER分别表示相应动量偏移和Rashba能量；（b） S1和 （c） S2态下Na3Bi在 Γ 点附近VBM的自旋纹理图，图中箭头表示面内自旋分量Sx和Sy，不同颜色表示面外自旋分量，参考点k （kx=ky=0）对应 Γ 点。

图 6 （a） S1和（b） S2态下两种不同极化的Na3Bi/graphene异质结结构示意图；（c） 平衡态下结构 （a） 和 （b） 在二电极器件中透射系数随能量的分布。其中，异质结S1和S2器件的电导值分别为5.32和5.34 e2 /ℏ，且两个电导值可通过铁电开关实现非易失性转换。

0 4 小结

基于第一性原理计算方法对单层表面聚合Na3Bi进行了研究，发现其是一种本征的二维FEQSH绝缘体。该体系具备较大的面外铁电极化和非平庸带隙、显著的Rashba效应和较低能量过渡势垒等优秀特性， 极益于实验上的铁电拓扑绝缘态的观察和测量。此外，通过调控其铁电翻转可实现对非平庸自旋纹理和导电特性的非易失操控。二维单层三聚体Na3Bi中本征铁电性和拓扑性质的共存和耦合为接下来自旋电子学的发展和创新提供了新的研究平台。

研究使用鸿之微Device Studio、Nanodcal和鸿之微云等工具：使用 Device Studio软件分别搭建了S1和S2态下两种不同极化的Na3Bi/graphene异质结的二电极器件，并使用Nanodcal软件计算了其透射系数和电导值，发现二者不同电导可通过调控铁电开关实现非易失性相互转换。

审核编辑 ：李倩