Nanodcal分子电子学的电子透射谱计算

Nanodcal是一款基于非平衡态格林函数-密度泛函理论（NEGF - DFT）的第一性原理计算软件，主要用于模拟器件材料中的非线性、非平衡的量子输运过程，是目前国内拥有自主知识产权的基于第一性原理的输运软件。可预测材料的电流 - 电压特性、电子透射几率等众多输运性质。

迄今为止，Nanodcal 已成功应用于1维、2维、3维材料物性、分子电子器件、自旋电子器件、光电流器件、半导体电子器件设计等重要研究课题中，并将逐步推广到更广阔的电子输运性质研究的领域。

本期将给大家介绍Nanodcal分子电子学3.2.2.4-3.2.2.7的内容。

3.2.2.4. 电子透射谱计算

（1）准备输入文件transmission.input

（2）电子透射谱计算：见本节自洽计

（3）电子透射谱数据提取

计算结束后，会产生以下输出文件：Transmission.mat在transmission文件夹下，运行trans.m，命令窗口输入：

>> trans.m

脚本内容如下：

运行之后得到trans.txt文件，第一列数据为energyPoints，第二列数据为transmissionCoefficients。

3.2.2.5. 电流计算

（1）准备输入文件ivc.input

计算结束后，会产生以下输出文件：CurrentVoltageCurves.mat

（2）处理数据如下：

3.2.2.6. 计算结果和分析

(1)control体系在不同偏压下的transmission

首先计算了不同的偏压control体系（只包含C9H5NS2分子）的自洽，偏压值[-0.5 0.5]间隔为0.1eV，我们设置bottom电极为0，只改变top电极自洽输入文件参考3.2.2.2.1， 只需将system.voltageOfLead1或 system.voltageOfLead2 的数值修改成自己想要的数值。例如加0.1eV偏压的设置如下：

自洽完成之后，进一步计算不同偏压下的control体系的transmission。使用trans.m将transmissionCoefficients的数据保存到trans.txt中，之后使用作图软件将不同偏压下的电子透射谱画出来，如图 3-45所示：

图 3-45: 不同偏压下control体系的电子透射谱

偏压范围[-0.5 0.5]，间隔0.1。蓝色的表示负偏压下的transmission，黑色的表示零偏压下的transmission，红色的表示正偏压下的transmission。

从上图中我们可以看出不同偏压下control体系的transmission的是不一样的，每条transmission曲线都存在着一个很高的主峰。随着偏压的增加，transmission主峰的位置向右移动，这是由于transmission主峰的位置对应了一个特定的能级， 当偏压改变的时候，这就会使得费米能级发生变化，从而在transmission中表现出来的就是峰位的移动。

(2)零偏压下H+、K+阳离子对体系transmission的影响

为了研究在C9H5NS2附近加H+和K+阳离子对体系输运性质的影响。我们先对零偏压下H+和K+体系进行自洽，之后计算了transmission，再将数据导入作图软件中作图，如图 3-46所示：

图 3-46: 零偏压下control体系（只包含C9H5NS2），C9H5NS2-H+体系，C9H5NS2-K+体系的电子透射谱

从上图中我们可以看出加H+和K+阳离子的体系的主峰都在0eV附近，而control体系的主峰在0.29eV。主峰的偏移主要是由于阳离子对C9H5NS2的能级产生了影响。此外，我们还可以发现加H+和K+阳离子的体系在费米能级以上还存在着一些峰，这些峰主要是由一些费米能级之上的能级贡献的。

(3)H+、K+阳离子对体系I-V曲线的影响

我们计算了偏压值[-0.5 0.5]间隔为0.1eV，control、H+和K+体系的自洽，自洽完成之后，进一步计算了不同偏压下，control、H+和K+体系的I-V曲线。之后将数据导入作图软件中作图，如图 3-47所示：

图 3-47control体系（只包含C9H5NS2），C9H5NS2-H+体系，C9H5NS2-K+体系的I-V曲线

从上图我们可以看到，control体系的电流在-0.5V的时候是-3.3062μA，在0.5V的时候是3.2561μA。此时电压电流接近于线性。对于加H+和K+两种阳离子的体系电压电流的关系已经不再是线性的了， 这是因为相比C9H5NS2体系加了阳离子之后的体系，严重的破坏了体系的对称性。与此同时我们可以发现，在正偏压下，加H+和K+阳离子的体系的电压电流关系基本一致， 在负偏压下，加K+的电流要明显大于加H+的电流。根据这个特性，我们很容易的就能区分正一价阳离子的种类。因此Al-C9H5NS2-Al可以作为一个很好的单分子电子传感器，用来区分正一价的阳离子。

3.2.2.7. 总结

偏压的改变会使得费米能级发生变化，这必将导致transmission主峰位置发生偏移。在C9H5NS2附近加H+和K+阳离子之后，严重的破坏了体系的对称性，同时对原有的能级产生了影响，这使得transmission的主峰位置发生了变化，同时在费米能级之上产生了一些其他的峰。与此同时我们发现，在正偏压下，加H+和K+阳离子的体系的电压电流关系基本一致，在负偏压下，加K+离子的电流要明显大于加H+离子的电流。根据这个特性，Al-C9H5NS2-Al可以作为一个很好的单分子电子传感器，用来区分正一价的阳离子。

审核编辑：彭静