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中国团队将SnSe单晶的优异热电性能更推进一步

ExMh_zhishexues 来源:未知 作者:李倩 2018-05-19 10:51 次阅读

美东时间5月17日,Science杂志线上发表一篇题为3D charge and 2D phonon transports leading to high out-of-planeZTin n-type SnSe的研究论文,报道来自北航赵立东教授、南科大何佳清教授、清华李敬锋教授、上海光源和中科院上海应用物理研究所朱方园博士、以及香港大学陈粤教授领导的合作团队在高性能热电材料研究的最新成果。值得一提的是,这篇论文的作者和单位全部来自中国,表明中国学者在热电领域继续保持国际领先地位。通过一系列实验测试和理论计算,研究团队阐明了n-型SnSe三维电子输运的机理,其中面外电子轨道的重叠和连续相变导致的导带优化是两大关键因素。更重要的是,研究团队的测试结果也得到第三方机构独立验证。

热电效应是德国贵族Seebeck在1821年首次发现的(也有说法称是更早的Volta在青蛙实验中首先发现的),能将热直接转换为电或者电转换为热,因此在废热回收利用、制冷、和热管理等诸多领域都有潜在应用。例如,当前的星级航行,就是靠热电效应供能。虽然热电现象已经有近200年的历史,可是在刚刚卸任的中国材料研究会热电分会主席赵新兵教授看来,热电材料依然还是一个200岁的小小少年,烦恼还不少:近二十年热电材料研究虽然非常活跃,但被寄予厚望的热电性能数量级的提高,至今尚无重大突破。其困难是显而易见的,高的热电优值ZT需要材料同时具有高的电导率与塞贝克系数和低的热导率,是科学领域活生生的熊掌和鱼翅不可得兼。即便小孩子都知道,金属既导电也导热,陶瓷既绝缘也绝热,而高的塞贝克系数,只能从半导体材料中找。

2014年,还在美国西北大学从事研究的赵立东博士与合作者在Nature报道超低热导率的SnSe单晶,其材料热电优值在面内的b-轴达到2.6。2015年,北航、美国西北大学、南科大、密西根大学、和加州理工学院合作团队又在Science报道空穴掺杂的SnSe单晶具有超高功率因子,使器件的热电优值达到创纪录的1.34。这些发现,使单晶SnSe的研究迅速成为热电领域热点。根据谷歌学术数据,这两篇论文在短短几年已经被引用1800余次。

在今天的Science论文,中国团队将SnSe单晶的优异热电性能更推进一步。近些年,提升热电优值的策略要么通过能带工程提升功率因子,要么通过异质结构和界面声子散射降低热导。SnSe超低的热导率使其材料具有本征的高热电优值,可是此前针对类似SnSe这样的层状材料热电性能研究主要集中在面内。虽然其面外热导极低,但导电性能不好,限制了其热电优值。研究人员发现,这一困难可以通过n-型掺杂予以解决。如图1A所示,Br掺杂的n-型SnSe热电优值在面外远于大p-型,高达2.8,并得到第三机构验证。其机理如图1B所示,与p-型不同,n-型SnSe电子输运不限于面内。这种面内面外相当的三维电子输运在二维层状材料极其罕见。

更细致的比较见图2,可以看出n-型p-型SnSe在面外塞贝克系数和热导率差别不大,而且载流子浓度差别也不大。其电导率的不同,主要来自载流子迁移率高达两倍的差异。通过DFT第一性原理计算,研究人员发现n-型SnSe电子密度呈三维分布,电子轨道在面外重叠,而p-型SnSe电子输运限于面内,如图3所示。这一差别也得到扫描隧道显微镜实验的证实。

通过球差矫正透射电镜,研究人员揭示了SnSe在加热过程中从Pnma到Cmcm结构的连续可逆相变过程,如图4所示,而高对称性的Cmcm结构进一步提高了电子迁移率。基于实验结构所进行的DFT计算表明,n-型SnSe的导带结构导致平衡而优化的塞贝克系数和导电率,对其高热电性能保持也非常重要。

在二维层状材料中实现不同寻常的三维电子输运无疑是非常令人振奋的一个发现,为优化层状材料热电性能提供了一个新的方向。中国是国际热电研究的第一大国,近年有许多重要成果涌现。赵新兵教授认为,热电材料未来是否可取得突破性发展的新理论体系的建立,和制约热电材料及应用事业可持续发展的高附加值、高显示度的新应用领域的发展,是今后热电研究的方向。今天,中国团队的最新实验和理论成果,朝这一目标又迈进了一步。

本报道由知社独立制作完成,未能向论文作者求证与核实。如有疏失遗漏和不准确之处,责任全在知社。

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原文标题:今日Science: 中国热电团队再发正刊, 三维电子/二维声子实现高ZT

文章出处:【微信号:zhishexueshuquan,微信公众号:知社学术圈】欢迎添加关注!文章转载请注明出处。

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