hBN中空位色心 （VNNB） 在应力下的光谱位移

固态点缺陷作为理想的单光子源在量子光学，量子传感跟量子信息处理等领域具有重要应用前景。室温条件下在六方氮化硼 (hBN) 中观测到单光子源为层状材料增添了新的研究方向。由于其宽带隙特征，hBN成为高质量发射源的理想宿主材料并且可以与其它材料组合为衬底。尽管相当数量的实验与理论工作已经证明其中的单光子源是局部点缺陷结构，但是实验上很难确定缺陷结构中原子种类与排列方式。光源的发射光波范围非常广，并且有明显的声子带边效应。这可能是由于材料中存在多种单光子源，也有可能是由于光源与外在环境的耦合，然而这都为实验上的结构辨认添加了阻碍。因此，对于潜在的单光子源进行深入地理论分析就显得尤为重要，推进基于层状氮化硼量子光电子技术的进步。

近日，香港城市大学，匈牙利Wigner物理研究中心联合德国乌尔姆大学等研究团队，利用第一性原理计算与群论分析，报道了hBN中空位色心 (VNNB) 在应力下的光谱位移。此前相关报道更多局限于平面缺陷结构下单一光学跃迁路径，但研究团队发现由于赝姜-泰勒 (Pseudo Jahn-Teller，PJT) 效应的存在，该缺陷结构会发生对称性破缺，从而激活另一强度更高并且激发能量更低的跃迁路径。并且相对于前者，后者对于缺陷周围局部应力更加灵敏，揭示了体系中存在强电声耦合。该结果表明空位缺陷的局部微扰会严重影响其光谱，为已报道的一系列实验结果提供了理论依据。研究成果以“Giant shift upon strain on the fluorescence spectrum of VNNB color centers in h-BN”为题发表在npj Quantum Information上。

图1.VNNB原子基态结构与不同对称性下缺陷轨道的波函数分析。 根据可见光发光光谱范围 (~2 eV)，六方氮化硼中单光子发射源大致可以分为两类。其中一类的零声子线 (ZPL) 在1.8到2.2 eV之间；另一类在1.6到1.8 eV内，并且谱线更窄，更为对称。VNNB包含一个氮原子空位缺陷以及在对位硼原子的氮原子替换，被认为是最有可能的单光子源之一。研究发现，在基态下，替换的氮原子更倾向于移出平面从而降低体系的能量。体系的对称性从C2v降低为Cs，群论分析表明本不属于同一特征表象的a1，b2缺陷轨道的波函数混合在一起，在Cs对称性下变为同一特征表象，从而使得在高对称性下本是跃迁禁止的路径被激活 (a1→b2)。这与介电函数的计算分析一致，并且计算结果表明这一跃迁路径强度更高。

图2. 外加应力下的零声子线能量变化与体系基态，激发态下缺陷能级分布。

图3. VNNB的电声耦合效应所影响的势能面变化。 进一步计算表明施加不同方向的外部应力可以显著改变ZPL的大小，而且效果相反。垂直于C2轴方向的拉应力会减小ZPL而平行于C2轴方向的拉应力会增大ZPL的数值。同样，群论分析表明应力对于不同缺陷能级的影响不是同程度地位移，而由于不同缺陷能级之间较大的能量差，能级之间的相互作用可以忽略不计。对计算结果与PJT模型结合分析，VNNB结构是静态JT体系。与金刚石中NV色心相比较，电声耦合强度要大2.5倍以上。这一发现表明电声耦合是hBN中单固态光子源磁光性质的重要影响因素。通过外加应力可以调节电声耦合的强度与光谱展宽从而影响光学对比度与量子效率。

责任编辑：xj

原文标题：NPJ Quantum Inf.: 氮化硼空位色心应力下的光谱位移

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